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1927年4月27日，蔡元培被任命为国民政府教育行政委员会委员。
蔡元培即建议，仿效法国教育制度，在国民政府内不设教育部，而设“中华民国大学院”
，作为全国最高之学术和教育行政机关。
蔡元培这样做的目的，是“但求办事上能增加效率，不因人设事，致成衙门化”
。
他说，“近来官僚化之教育部，实有改革之必要。
欲改官僚化为学术，莫若改教育部为大学院”
。
他的理想是不让中国的教育事业行政化，而是走上专业化、学术化的路子。
大学院的特点是贯彻“以教育家办教育”
的思想。
如，在院内设大学委员会，作为全国最高的教育立法机关，这个委员会由各国立大学校长、大学院教育行政处主任、国内专门学者这三部分人组成，委员长则由大学院院长兼任。
这个委员会可推荐大学院院长的人选，议决国家教育的重大方案、政策，与政府各个部门保持相对独立。
大学院内设院长一人，总理全院事务，下属办事机构仅设秘书处和教育行政处。
10月1日，大学院正式成立，蔡元培宣誓担任院长，他任这一职务直至次年8月大学院取消。
这时的南京国民党政权已日益走向集权，越来越不容许有在国家中独立于其掌控之外的领域出现，乃至于教育、学术领域。
这也是现代国家制度建立起来之后，一切集权政治的必然趋势。
蔡元培的这一教育行政制度，渐渐越来越与国民党的“党化教育”
相抵触，即使蔡元培的初衷绝不是为了挥洒学人的精神绝对自由，而还是为了民族的富强，但这种理念与政治强人的作风不能相容。
1929年6月的国民党三届二中全会最终停止了试行大学区制。
但蔡元培仍然利用他在国民党内的声望和资本，为教育事业争取尽可能多的资源，努力争取教育经费独立、增加经费、提高老师待遇。
“清党”
之后的蔡元培渐渐与蒋介石疏远，力图在国民党内保持一种“超然”
态度，然而，在非友即敌的政治氛围中，不可能允许真正的“超然”
存在。
蔡元培的态度加深了他与蒋介石国民党政权之间的罅隙。
蒋介石遂进一步在文教界支持李石曾等人的势力，压制蔡元培及与之亲近的学界领袖。
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